Auch die angestrebte vorteilhafte Heirat kam erst nach sieben gescheiterten Anläufen mit Dorothea von Dänemark, der Tochter des entthronten Königs Christian II. und Nichte Karls V., zustande. Die Ehe wurde 1535 in Brüssel geschlossen, und die Hochzeit mit großer Pracht im Heidelberger Schloss gefeiert. Ein Gedicht von Peter Harer erinnert bis heute an das Fest (→ Quelle 2). Friedrichs folgende Versuche, die dänische Krone zu erwerben, führten trotz erheblicher finanzieller Aufwendungen nicht zum Erfolg.
1543 erreichte seine Verschuldung ein solches Ausmaß, dass Friedrich sich zur Übergabe der oberpfälzischen Regierungsgeschäfte an Ludwig V. und zum Rückzug ins Privatleben gezwungen sah. 1544 erlöste ihn der Tod des Bruders aus seiner Lage: Auf Grund einer von der Goldenen Bulle abweichenden Erbfolgeregelung – nach der Ottheinrich der nächste Erbe gewesen wäre – trat er gemäß des Testaments seines Vaters die Nachfolge als
Friedrichs Regierungszeit war vorrangig durch den eskalierenden Religionskonflikt geprägt: Nach anfänglichem Zögern nahm er an Ostern 1545 öffentlich das Abendmahl unter beiderlei Gestalt und führte schrittweise – u. a. durch Erlass einer neuen Kirchenordnung im April 1546 – die Reformation in der Kurpfalz ein. Gleichzeitig verhandelte er ergebnislos mit dem Schmalkaldischen Bund über seinen Beitritt.
Im Schmalkaldischen Krieg bemühte sich der Kurfürst vergeblich um eine neutrale Position; er wurde von Karl V. der Kampfteilnahme auf Seiten des Schmalkaldischen Bundes beschuldigt und musste sich dem Kaiser im Dezember 1546 unterwerfen und um Gnade flehen, um seine Kurwürde zu retten und sein Territorium soweit als möglich vor Truppenbesetzung zu bewahren. Mit Ausnahme von Boxberg, das vom Grafen Büren erobert wurde und später offiziell abgetreten werden musste,
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